纳米CeO₂基催化剂在氮氧化物(NOₓ)还原反应中的应用
瑞禧生物2025-05-20   作者:wff   来源:
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纳米CeO₂(二氧化铈)因其物理化学性质,如高比表面积、良好的氧化还原性能和可调节的表面性质,在催化领域得到应用。特别是在NOₓ还原反应中,纳米CeO₂基催化剂展现出了良好的催化性能,成为研究热点。本文将详细介绍纳米CeO₂基催化剂在NOₓ还原反应中的应用,包括其制备方法、催化机理以及影响催化性能的因素,并探讨其在实际应用中面临的挑战和未来发展方向。

纳米CeO₂ 

纳米CeO₂基催化剂的特性

氧化还原特性

CeO₂具有可逆的Ce³⁺/Ce⁴⁺氧化还原循环,这种特性使其能够快速调节氧的储存与释放,适应动态反应条件。在NH₃-SCR反应中,CeO₂的氧化还原特性有助于促进NOₓ的还原反应。例如,在NO还原反应中,CeO₂可以通过氧化还原循环提供或消耗活性氧物种,从而影响反应的进行。

储氧能力

CeO₂的储氧能力与其纳米晶的尺寸、形貌以及掺杂元素等因素有关。在NH₃-SCR反应中,CeO₂的储氧能力可以动态调节反应气氛中的氧浓度,为反应提供适宜的氧环境。例如,在贫氧条件下,CeO₂可以释放储存的氧,促进NOₓ的还原;在富氧条件下,CeO₂又可以储存多余的氧,避免过度氧化反应的发生。

表面酸性

CeO₂的表面酸性对于NH₃的吸附和活化具有重要作用。适宜的表面酸性可以增强NH₃在催化剂表面的吸附能力,促进NH₃与NOₓ之间的反应。研究表明,通过调控CeO₂的制备条件或掺杂其他元素,可以调节其表面酸性,从而提高NH₃-SCR反应的催化性能。

 

纳米CeO₂基催化剂在NH₃-SCR反应中的应用

反应机理

在NH₃-SCR反应中,CeO₂基催化剂的作用机理较为复杂。一般来说,NH₃首先在催化剂表面吸附并活化,然后与气相或吸附态的NOₓ发生反应,生成N₂和H₂O。研究表明,CeO₂基催化剂上的NH₃-SCR反应可能遵循(L-H)机理,即NH₃与NOₓ均吸附在催化剂表面,与催化剂相互作用形成含氮化合物,然后进一步反应生成最终产物。

 

催化剂设计策略

为了提高CeO₂基催化剂在NH₃-SCR反应中的催化性能,研究者们采用了多种催化剂设计策略。

形貌调控

通过调控CeO₂的形貌,可以改变其暴露晶面和表面原子排列,从而影响催化性能。例如,纳米棒、纳米立方体和纳米八面体等具有不同形貌特征的纳米CeO₂在NH₃-SCR反应中表现出不同的催化活性。研究表明,纳米棒形貌的CeO₂具有更高的催化活性,这可能是由于其具有更多的活性位点和更好的氧迁移能力。

掺杂改性

在CeO₂中掺杂其他元素,如过渡金属(Mn、Fe、Co等)或稀土元素(La、Pr、Nd等),可以调控其电子结构和表面性质,从而提高催化性能。例如,MnOₓ-CeO₂复合催化剂在NH₃-SCR反应中表现出良好的低温活性,这可能是由于Mn和Ce之间的协同作用增强了催化剂的氧化还原性能和表面酸性。

负载型催化剂

将CeO₂负载在其他载体上,如Al₂O₃、TiO₂、ZrO₂等,可以提高催化剂的比表面积和分散性,增强金属-载体相互作用,从而提高催化性能。例如,Au/CeO₂/Al₂O₃催化剂在丙烯选择还原NO反应中表现出良好的低温催化活性,这可能是由于CeO₂的加入提供了反应所需的活性氧,并起到了稳定金粒子的作用。

纳米CeO₂